AM ：應力-電位耦合界面實現450 Wh/kg級長循環鋰金屬電池！

無枝晶鋰負極對于開發具有長循環壽命的實際高能量密度電池（>400 Wh/kg）至關重要，但傳統的界面設計缺乏對鋰沉積過程中枝晶生長的自適應調節能力。

在此，中南大學陳立寶、吳志彬， 北京航空航天大學張瑜，清華大學谷 林等人通過二茂鐵甲醛（FcCHO）與金屬鋰之間的機械化學反應，在鋰帶上構建了應力響應型納米界面，獲得了無枝晶的超薄Li@FcCHO負極。

原位開爾文探針力顯微鏡和掃描電化學顯微鏡測試證明，Li@FcCHO負極對鋰沉積應力具有局部電位響應。此外，密度泛函理論計算表明，局部表面電位變化源于應力誘導的陰離子對配位重新分布。這種應力-電位耦合界面層通過抑制枝晶鋰捕獲Li?所需的額外電場，誘導界面下方均勻、無枝晶的鋰沉積。

因此，Li@FcCHO負極在高面積容量條件下展現出超過5000小時的超長循環壽命，而基于該負極組裝的實用化452 Wh/kg軟包電池（9 Ah）可實現超過470次循環，容量保持率達85.20%。本工作開創了一種應力-電位耦合界面設計策略，為下一代高能量密度電池的實際應用推進了超薄鋰負極的發展。

圖1. 機制研究

總之，該工作通過二茂鐵甲醛（FcCHO）與鋰帶在軋制過程中的原位機械化學反應，制備了一種具有強韌動態應力響應納米界面的穩定超薄Li@FcCHO負極。該結構超越了傳統改性界面，能夠在長期循環中實現持續的自我調節與自我修正。通過調整表面對局部應力變化的電位響應，金屬有機框架分子媒介能夠有效調控局部電場環境，從而抑制鋰枝晶生長，即使在高面積容量條件下也是如此。

此外，該界面促進了快速的去溶劑化動力學，實現了快速、均勻且可逆的鋰剝離/沉積。組裝的Li@FcCHO對稱電池在5 mA cm?2和5 mAh cm?2條件下表現出長達5000小時的循環壽命。此外，LiFePO? || Li@FcCHO全電池在4C倍率（1C = 170 mA/g）下循環500次后容量保持率為81.10%。

采用NCM811正極（單面載量15 mg cm?2）和40 μm厚Li@FcCHO負極組裝的452 Wh/kg高能量密度軟包電池（容量9 Ah）實現了超過470次的穩定循環，容量保持率達85.20%。本工作在實現高能量密度與長循環壽命的實際性能方面取得了突破，并為超薄鋰金屬負極的界面設計提供了新的思路。

圖2. 電池性能

Engineering Stress‐Potential Coupled Interface on Ultrathin Lithium Anodes Toward 450 Wh Kg?1 ‐Level Long‐Cycling Lithium Metal Batteries,Advanced Materials2025 DOI: 10.1002/adma.202519442

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