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西安交大《自然·通訊》:開發(fā)新型智能離子凝膠材料,實(shí)現(xiàn)光學(xué)雙模態(tài)智能調(diào)控

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隨著自適應(yīng)智能系統(tǒng)在先進(jìn)傳感、軟體機(jī)器人和節(jié)能建筑等領(lǐng)域的快速發(fā)展,智能材料的研究正致力于模擬生物的"感知-反饋-執(zhí)行"機(jī)制。在這一背景下,熱致變色材料因其能夠通過溫度變化調(diào)節(jié)透光率/顏色而備受關(guān)注,在視覺傳感、智能驅(qū)動器和信息加密等領(lǐng)域展現(xiàn)出廣闊應(yīng)用前景。然而,現(xiàn)有熱致變色材料面臨著諸多挑戰(zhàn):無機(jī)材料(如VO?、WO?)存在相變溫度過高(>60℃)和本征剛性等問題;有機(jī)液晶和納米復(fù)合材料制備工藝復(fù)雜;而傳統(tǒng)的熱致變色聚合物如聚N-異丙基丙烯酰胺水凝膠雖然具有適宜的低臨界溶解溫度(28-35℃),但交聯(lián)度低和含水量高導(dǎo)致其力學(xué)性能薄弱(拉伸強(qiáng)度<10 kPa)、保水性差且在零下溫度無法工作,通常需要剛性封裝,這嚴(yán)重限制了其實(shí)際應(yīng)用。

針對上述挑戰(zhàn),西安交通大學(xué)楊森教授盧學(xué)剛教授合作,報道了一種通過動態(tài)原位相分離策略制備的高韌性非對稱熱致變色離子凝膠該材料集成了熱響應(yīng)光散射層(低臨界溶解溫度范圍為28℃至41℃)和機(jī)械增強(qiáng)支撐層,通過順序自由基聚合實(shí)現(xiàn)兩層之間的共價鍵合。所得材料展現(xiàn)出優(yōu)異的光學(xué)性能:在20℃時透明度高達(dá)85%以上;具有出色的耐超低溫性能,在-70℃甚至-196℃液氮溫度下仍能保持透明;同時具備卓越的力學(xué)韌性,拉伸強(qiáng)度超過5 MPa,韌性達(dá)17 MJ·m?3。利用疏水離子液體作為溶劑,該離子凝膠實(shí)現(xiàn)了可逆光學(xué)開關(guān)調(diào)控,在40℃時無需封裝即可將透光率降至10%以下,并具有超過400 N·m?1的玻璃剝離強(qiáng)度。相關(guān)論文以“Tough asymmetric thermochromic ionogels via dynamic in situ phase separation for dual-modal smart optical switching”為題,發(fā)表在Nature Communications上。


研究人員通過巧妙的非對稱結(jié)構(gòu)設(shè)計,將熱響應(yīng)性聚丙烯酸丁酯/離子液體層與高強(qiáng)度聚丙烯酸丁酯-共聚-N-異丙基丙烯酰胺/離子液體支撐層有機(jī)結(jié)合(圖1a)。其中,熱響應(yīng)層基于熱敏動態(tài)相分離機(jī)制工作,而高強(qiáng)度層則通過原位相分離策略制備。靜電勢模擬結(jié)果顯示,疏水單體丙烯酸丁酯與離子液體溶劑[Emim][TFSI]具有良好的相容性,通過離子-偶極相互作用形成均勻體系,而N-異丙基丙烯酰胺在咪唑類離子液體中相容性較差,需借助丙烯酸丁酯的輔助溶解才能形成前驅(qū)體溶液(圖1b)。這種非對稱結(jié)構(gòu)使材料兼具高光學(xué)透明性和機(jī)械完整性,既具有柔韌性又具備抗沖擊能力,這是傳統(tǒng)高強(qiáng)度透明材料如玻璃所無法實(shí)現(xiàn)的特性(圖1c)。研究團(tuán)隊(duì)對材料的環(huán)境耐受性進(jìn)行了全面評估,發(fā)現(xiàn)其在室溫下透光率超過80%,當(dāng)溫度升至40℃時,透光率迅速降至10%以下(圖1d-i)。特別值得一提的是,得益于離子液體溶劑基質(zhì),該離子凝膠在-70℃的超低溫條件下仍保持高光學(xué)透明度(圖1d-ii),甚至在液氮溫度(-196℃)下也幾乎無可見光散射,展現(xiàn)出優(yōu)異的抗凍能力。通過與現(xiàn)有熱致變色材料的綜合性能對比,該離子凝膠在透明度、耐低溫性、自支撐性(無需額外封裝)、可拉伸性、太陽能調(diào)制能力和自粘附性等多個維度均展現(xiàn)出顯著優(yōu)勢(圖1e)。在實(shí)際應(yīng)用層面,研究團(tuán)隊(duì)驗(yàn)證了該材料在智能冷卻窗中的光調(diào)制效能,并進(jìn)一步展示了其作為主動光學(xué)開關(guān)平臺的潛力,既可通過間接加熱實(shí)現(xiàn)局部投影顯示,也可通過直接焦耳加熱實(shí)現(xiàn)全局投影屏幕功能(圖1f)。


圖1 | ATIs的設(shè)計策略與性能。 a 環(huán)境適應(yīng)性ATI橫截面示意圖,其中頂層作為光散射層,底層作為堅韌支撐層。b 不對稱離子凝膠中的兩種聚合物網(wǎng)絡(luò)。左,ATI-B中的動態(tài)相分離聚合物網(wǎng)絡(luò);右,ATI-BN中的原位相分離共聚物網(wǎng)絡(luò)。c ATI堅韌力學(xué)性能展示;插圖為經(jīng)過1.25噸車輛碾壓后的玻璃(左)和ATI(右)。d ATI分別在極寒(-70°C)和常見高溫環(huán)境(環(huán)境升溫或焦耳加熱,40°C)下的光學(xué)透明度;插圖為550 nm波長光的透射率。e ATIs與已報道TCMs在透明度、耐低溫性、自支撐性、可拉伸性、太陽光調(diào)制能力和粘附性等多個維度的綜合性能比較。f ATI作為安裝在玻璃上的柔性光學(xué)開關(guān):局部加熱區(qū)域(左)作為投影屏幕(低透光率,以鳥圖像為投影對象),而環(huán)境溫度區(qū)域(右)保持高透明度以確保視野無阻。

為深入理解材料的微觀結(jié)構(gòu),研究團(tuán)隊(duì)采用了一系列先進(jìn)表征技術(shù)。小角X射線散射結(jié)果表明,ATI-B層在1-50 nm尺度上高度均勻,室溫下幾乎不存在內(nèi)部分相(圖2d-i)。相比之下,ATI-BN層顯示出明顯的散射環(huán),通過計算擬合確定其相分離尺寸約為7.3 nm,這一尺寸遠(yuǎn)低于可見光波長范圍,因此材料仍保持高度透明。變溫廣角X射線散射分析顯示,ATI-B層的散射峰特征尺寸隨溫度變化發(fā)生偏移(圖2d-ii),這可歸因于熱膨脹效應(yīng)引起的聚合物鏈間距增加以及熵驅(qū)動的[Emim]?-[TFSI]?離子團(tuán)簇收縮??臻g拉曼光譜技術(shù)進(jìn)一步揭示了材料的非對稱結(jié)構(gòu)特征,ATI-BN在1160 cm?1、1267 cm?1和1550 cm?1處的吸收峰強(qiáng)度明顯高于ATI-B層(圖2e i-ii)。通過截面二維拉曼映射,可以清晰觀察到兩層之間緊密無縫的連接(圖2e-iii)。與通過靜電粘附制備的物理雙層凝膠相比,后者在輕微外力作用下即發(fā)生界面破裂或剝離,而該材料采用的原位逐層光聚合策略使兩層聚合物網(wǎng)絡(luò)在界面處形成物理纏結(jié)和化學(xué)交聯(lián),實(shí)現(xiàn)了強(qiáng)界面結(jié)合(圖2f)。流變學(xué)分析表明,材料在較寬的振幅、頻率掃描范圍及溫度變化區(qū)間內(nèi),儲能模量均大于損耗模量(圖2g),證明其內(nèi)部聚合物網(wǎng)絡(luò)在復(fù)雜外力作用下具有良好的動態(tài)可逆性,非對稱兩相界面不會因發(fā)生斷裂而失效。


圖2 | ATIs不對稱結(jié)構(gòu)的制備、組成與表征。 a ATI關(guān)鍵組分的ESP模擬:聚合物單體BA和NIPAM,以及IL溶劑[Emim][TFSI]。b 無溶劑PBA、純IL和ATI-B的FTIR光譜。c ATI橫截面的顯微鏡圖像(左)和SEM圖像(右),清晰顯示其由ATI-BN和ATI-B組成的不對稱結(jié)構(gòu)。d SAXS(i)和WAXS(ii)的二維圖譜。e ATI-B和ATI-BN的拉曼光譜;插圖i、ii、iii分別為ATI-B、ATI-BN和ATI橫截面的拉曼成像圖。f 物理雙層離子凝膠和ATI的光學(xué)圖像(上層PBA離子凝膠層,用間胺黃染色;下層P(BA-co-NIPAM)離子凝膠層,用亮綠染色)及所提出的界面示意圖。g ATIs的流變學(xué)性能表征,包括振幅掃描(左)、頻率掃描(中)和溫度掃描(右)。G'為儲能模量,G"為損耗模量,Tan δ為損耗因子。

關(guān)于熱致變色機(jī)理,研究發(fā)現(xiàn)材料的溫致光學(xué)行為源于ATI-B層內(nèi)的動態(tài)相分離(圖3a)。低溫時,離子液體通過離子-偶極相互作用均勻分散在聚丙烯酸丁酯基質(zhì)中,形成均相體系。當(dāng)溫度升至低臨界溶解溫度以上時,原本均勻分布的陰、陽離子在聚合物網(wǎng)絡(luò)周圍聚集,形成獨(dú)立的液疇,產(chǎn)生兩相體系(圖3b)。動態(tài)相分離發(fā)生時,ATI-B內(nèi)部形成大量"島狀"離子液體微區(qū),對光線產(chǎn)生強(qiáng)烈散射,導(dǎo)致材料呈現(xiàn)不透明狀態(tài)(圖3c)。光學(xué)測試顯示,溫度從20℃升至45℃時,ATI-B在可見光范圍的透光率從85%以上降至10%以下,霧度從10%飆升至約94%。差示掃描量熱分析表明,材料在34℃附近發(fā)生相變,且焓變較小,意味著材料具有優(yōu)異的尺寸穩(wěn)定性。通過調(diào)控聚合物與離子液體比例,可將低臨界溶解溫度在28℃至41℃之間調(diào)節(jié),以滿足不同應(yīng)用需求(圖3d)。變溫紅外光譜顯示,ATI-B特征峰發(fā)生紅移(圖3e),表明離子液體與聚合物間的離子-偶極相互作用減弱。密度泛函理論計算證實(shí)了聚丙烯酸丁酯-離子相互作用能顯著降低。變溫拉曼光譜中ν(N-S)峰向低波數(shù)移動(圖3f),暗示[Emim]?與[TFSI]?間庫侖相互作用增強(qiáng)。分子動力學(xué)模擬顯示,[Emim]?-[TFSI]?相互作用能隨溫度升高而增加并占據(jù)主導(dǎo)地位(圖3g)。二維相關(guān)紅外光譜分析進(jìn)一步揭示,相分離過程由陰離子優(yōu)先從聚合物解離觸發(fā),隨后陽離子重新結(jié)合。這些實(shí)驗(yàn)結(jié)果與理論計算高度吻合,為低臨界溶解溫度以上熵驅(qū)動的動態(tài)相分離機(jī)制提供了有力證據(jù)。


圖3 | ATIs的動態(tài)相分離原理與微觀相互作用分析。 a ATI-B中熱敏動態(tài)相分離的示意圖。b 加熱過程中ATI的光學(xué)顯微鏡圖像。c 在低臨界溶解溫度以下(左)和以上(右)時,光在ATI-B內(nèi)部的傳播路徑示意圖。d ATI在不同溫度下的光學(xué)照片。e 溫度-dependent FTIR光譜。f 溫度-dependent拉曼光譜(色標(biāo):紅色,高強(qiáng)度;藍(lán)色,低強(qiáng)度)。g 298K和313K下PBA和[Emim][TFSI]的MD快照。計算得到的298K和313K下ATI中離子-偶極相互作用和離子-離子相互作用的相互作用能;插圖為兩種溫度下[Emim]?-[TFSI]?優(yōu)化結(jié)構(gòu)的ESP(色標(biāo):紅色,負(fù)電;藍(lán)色,正電)。

在力學(xué)性能方面,ATI-BN層的原位相分離結(jié)構(gòu)形成了雙連續(xù)網(wǎng)絡(luò),包含以剛性NIPAM鏈段為主、具有強(qiáng)分子間氫鍵的聚合物富集相和以彈性BA鏈段為主的溶劑富集相(圖4a)。這種結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)了相間載荷傳遞和能量耗散,顯著提高了離子凝膠的韌性。與均質(zhì)純PBA離子凝膠相比,ATI的韌性、楊氏模量和斷裂伸長率分別提高了2500%、3390%和110%(圖4b)。在實(shí)際承重測試中,ATI可輕松提起1 kg砝碼,而純PBA離子凝膠則無法實(shí)現(xiàn)(圖4c-d)。搭接剪切實(shí)驗(yàn)表明,ATI的界面剪切強(qiáng)度達(dá)到600 kPa,是物理雙層離子凝膠的110倍,甚至優(yōu)于商用膠帶(圖4e)。有限元力學(xué)模擬顯示,在垂直向上拉力作用下,ATI比雙層離子凝膠表現(xiàn)出更高的應(yīng)力集中,上下層間接近垂直的角度表明其界面結(jié)合顯著更強(qiáng)(圖4f)??勾┐虦y試中,ATI保持結(jié)構(gòu)完整,無明顯形態(tài)損傷或界面破壞(圖4g)。在循環(huán)壓縮測試中,ATI的應(yīng)力-應(yīng)變曲線呈現(xiàn)完整的滯后環(huán),且除首個循環(huán)外,所有循環(huán)的滯后環(huán)幾乎重疊(圖4h),表明其彈性聚合物網(wǎng)絡(luò)具有高度可逆的變形能力和抗疲勞性。與已報道的熱致變色材料相比,ATI在拉伸強(qiáng)度方面具有顯著優(yōu)勢,且其相變溫度(34℃)處于人體生活環(huán)境的高溫范圍(30-40℃),確保在環(huán)境條件下即可熱激活(圖4i)。值得注意的是,該材料無需額外封裝即可直接應(yīng)用于非平面物體,并能穩(wěn)定保持熱致變色功能(圖4j)。


圖4 | ATI的強(qiáng)韌力學(xué)性能。 ATI與純PBA離子凝膠的力學(xué)性能比較。包括a 應(yīng)力-應(yīng)變曲線;b 韌性和楊氏模量,誤差棒代表標(biāo)準(zhǔn)偏差(n=3);c 光學(xué)照片。d 實(shí)際場景中的負(fù)載能力比較,ATI可輕松提起1 kg重物,而純PBA離子凝膠無法實(shí)現(xiàn)。e ATI與其他粘附材料(包括商用3M VHB、3M 9080和雙層離子凝膠)的界面剪切應(yīng)力比較,誤差棒代表標(biāo)準(zhǔn)偏差(n=3)。插圖為用于測量界面強(qiáng)度的搭接剪切實(shí)驗(yàn)裝置示意圖。f 雙層離子凝膠和ATI的FEA力學(xué)模擬,顏色越深(紅色)表示承受的應(yīng)力越高。g ATI的抗穿刺性能。穿刺前(插圖)、穿刺中(左)和穿刺后(右)的ATI外觀無明顯損傷。h ATI在不同壓縮循環(huán)下的應(yīng)力-應(yīng)變曲線;插圖為壓縮前、中和后的光學(xué)照片,以及100次壓縮循環(huán)下的應(yīng)力-應(yīng)變曲線。i ATI與已報道熱致變色材料的性能比較,包括拉伸強(qiáng)度和有效LCST范圍。j ATI在25°C(左)和40°C(右)下用于異形表面的照片。

在智能冷卻窗應(yīng)用方面,ATI可通過被動熱致變色光學(xué)開關(guān)動態(tài)調(diào)節(jié)紫外-可見-近紅外光透射率,從而實(shí)現(xiàn)建筑節(jié)能(圖5a)。與需要玻璃封裝的傳統(tǒng)熱致變色聚合物智能窗不同,ATI智能窗可直接涂覆于窗戶表面。材料表面豐富的疏水基團(tuán)賦予其本征疏水性,水接觸角高達(dá)135±1°,顯著高于鋼化玻璃和PNIPAM水凝膠(圖5b-i)。ATI-BN表面的粘附功計算值為20.8 mN·m?1,較鋼化玻璃降低約510%,表明水滴在ATI表面滑動阻力更小?,F(xiàn)場測試顯示,水滴易從ATI表面滑落,表面可直接用水清洗(圖5b-iii)。同時,表面豐富的極性基團(tuán)賦予ATI高粘附能力,使其能自主粘附于鋼化玻璃、PMMA、PVC和PC等多種透明建筑材料表面(圖5c),對玻璃的90°剝離強(qiáng)度超過400 N·m?1。在光學(xué)調(diào)控性能方面,ATI對紫外-可見-近紅外光的透射率與溫度呈負(fù)相關(guān)(圖5d)。20℃時,ATI高度透明,太陽光透射率為75.7%;當(dāng)溫度升至45℃時,ATI發(fā)生透明轉(zhuǎn)變,太陽光透射率降至18.9%,ΔTsol達(dá)到56.8%,可見光透射率ΔTlum高達(dá)78.3%。在模擬太陽光照射下,配備ATI智能窗的模型房加熱速率較鋼化玻璃參考房緩慢;加熱終止后,ATI窗模型房降溫速率更慢,顯示出優(yōu)于傳統(tǒng)窗戶的隔熱性能(圖5e)。在實(shí)際日間條件下測試,當(dāng)夏季正午環(huán)境溫度達(dá)40℃左右時,空氣窗模型房(半開放系統(tǒng))室溫升至52℃;玻璃窗模型房(全封閉系統(tǒng))室溫高達(dá)66℃;而ATI智能窗模型房(全封閉系統(tǒng))室溫僅為56℃(圖5f-g)?;贓nergyPlus的建筑模型年能耗模擬表明,與中國城市普通玻璃窗相比,ATI智能窗在溫暖地區(qū)可實(shí)現(xiàn)更顯著的節(jié)能效果(圖5h)。在窗戶的美學(xué)與個性化設(shè)計方面,ATI可通過模板、切割、染色和模塊化拼接等簡單再加工方式,輕松定制成復(fù)雜窗戶圖案或顏色,且不影響其本征熱致透明轉(zhuǎn)變性能。


圖5 | ATI實(shí)現(xiàn)的被動智能降溫窗戶。 a ATI智能窗戶的光調(diào)制示意圖。b ATI智能窗戶的疏水性,包括ATI-BN與玻璃和PNIPAM水凝膠的接觸角(i)和粘附功(ii)比較,以及模擬雨滴滑動測試(iii)。誤差棒代表標(biāo)準(zhǔn)偏差(n=3)。c ATIs在不同常見透明基材上的自主粘附性展示。d ATI基窗戶在20-45°C下的紫外-可見-近紅外透射光譜,以及太陽輻照強(qiáng)度(空氣質(zhì)量1.5全局)和明視覺發(fā)光效率。e 模擬太陽光(氙燈)照射下,不同窗戶模型房間的溫度隨時間變化;插圖為測試現(xiàn)場的光學(xué)照片。f 降溫性能測試過程中模型房屋的現(xiàn)場光學(xué)照片。g 不同窗戶模型房間在24小時內(nèi)的室溫變化(西安,34°15'N,108°40'E,2025年5月20日)。h 配備ATI智能窗戶的建筑模型的中國節(jié)能地圖。

在主動動態(tài)光學(xué)顯示方面,ATI的光學(xué)特性隨環(huán)境溫度變化,而溫度作為刺激源具有普遍存在、非接觸操作和精確可控等內(nèi)在優(yōu)勢,使ATI成為溫度控制型主動光學(xué)開關(guān)的理想材料(圖6a)。通過集成柔性導(dǎo)電加熱層作為熱開關(guān),這種間接焦耳加熱方法可實(shí)現(xiàn)透明與不透明狀態(tài)間的可逆光學(xué)調(diào)制(圖6b)。對導(dǎo)電加熱層進(jìn)行圖案化定制后,可在ATI上顯示相同的不透明圖案,從而實(shí)現(xiàn)動態(tài)局部光學(xué)顯示效果(圖6c-i)。由于導(dǎo)電加熱層采用直流電源驅(qū)動的柔性石墨烯加熱片,基于ATI的光學(xué)顯示器件不再受限于剛性平面基底,可應(yīng)用于曲面載體(圖6c-ii)。當(dāng)將該局部光學(xué)顯示器件應(yīng)用于窗戶時,可實(shí)現(xiàn)動態(tài)信息顯示,如室內(nèi)用戶可通過溫度刺激在窗戶上向外顯示緊急求救信號。為進(jìn)一步展示ATI在下一代光學(xué)顯示系統(tǒng)中的應(yīng)用潛力,研究團(tuán)隊(duì)將ATI的焦耳加熱功能與其光學(xué)特性相結(jié)合,實(shí)現(xiàn)了集成的全局動態(tài)光學(xué)開關(guān)。這一行為利用了離子凝膠的本征離子導(dǎo)電性,通過離子傳導(dǎo)實(shí)現(xiàn)焦耳自加熱。ATI表現(xiàn)出溫度依賴的離子電導(dǎo)率,同時在熱循環(huán)條件下保持高魯棒性。作為概念驗(yàn)證,研究者使用兩個銅電極和交流電源對ATI施加高頻交流電(圖6d)。施加電壓(180 V,10 kHz)后15秒內(nèi),ATI局部溫度高達(dá)55℃,完成透明到不透明的完全轉(zhuǎn)變(圖6e-i)。進(jìn)一步測試表明,ATI表面焦耳加熱產(chǎn)生的溫度與施加的交流電壓正相關(guān)。即使在拉伸和彎曲狀態(tài)下,這種全局光開關(guān)顯示器仍能保持有效加熱效果和穩(wěn)定光散射能力(圖6e-ii)。在此基礎(chǔ)上,基于原位焦耳加熱的全局動態(tài)光開關(guān)被設(shè)計并展示為一種智能投影屏幕(圖6f)。在室溫高于低臨界溶解溫度時,降低透光率的ATI自然成為投影屏幕;當(dāng)環(huán)境溫度低于ATI的低臨界溶解溫度時,通過原位焦耳加熱同樣可實(shí)現(xiàn)透明-不透明轉(zhuǎn)變。將經(jīng)典藝術(shù)作品投影到不透明的ATI表面,圖像保持了高色彩飽和度和顯示分辨率(圖6g)。此外,通過間接焦耳加熱實(shí)現(xiàn)的局部投影智能屏幕也得到展示,局部天氣信息可在不影響透視效果的情況下顯示在智能窗戶上(圖6h)。


圖6 | ATI實(shí)現(xiàn)的柔性動態(tài)光學(xué)顯示。 a 由局部間接加熱驅(qū)動的柔性動態(tài)顯示裝置示意圖。b 局部光學(xué)顯示裝置的光學(xué)照片。c 局部光學(xué)顯示演示,包括平面狀態(tài)下的光學(xué)照片和熱紅外圖像(i),以及曲面基底上的局部光學(xué)顯示(ii)。導(dǎo)電焦耳加熱層的直流電壓為24 V。d 基于ATI的全局焦耳加熱系統(tǒng)示意圖和等效電路圖。e 使用交流電源(180 V,10 kHz)對ATI進(jìn)行原位焦耳加熱的演示,包括平面狀態(tài)下通電前后的光學(xué)和熱紅外圖像(i),以及通電狀態(tài)下拉伸和彎曲時ATI的熱紅外圖像(ii)。f 基于ATI光學(xué)顯示切換的智能投影顯示系統(tǒng)示意圖;g ATI智能投影顯示系統(tǒng)的真實(shí)演示,全局投影著名畫作《舞蹈》(亨利·馬蒂斯,1910年,公共領(lǐng)域作品)。h 動態(tài)局部投影顯示演示。上半部分因局部加熱為不透明區(qū)域,用于顯示當(dāng)天天氣狀況;下半部分未加熱,保持高透明度。

這項(xiàng)研究通過協(xié)同動態(tài)原位相分離策略成功開發(fā)了Janus結(jié)構(gòu)非對稱熱致變色離子凝膠。該材料將用于光學(xué)開關(guān)的熱響應(yīng)PBA/IL層與用于機(jī)械支撐的高韌性P(BA-co-NIPAM)/IL層相結(jié)合,實(shí)現(xiàn)了最佳低臨界溶解溫度(34℃)、優(yōu)異的耐低溫性能(-70℃下保持透明)和高魯棒性(拉伸強(qiáng)度>5 MPa,界面剪切強(qiáng)度>600 kPa)。由熵介導(dǎo)的離子聚集驅(qū)動的動態(tài)相分離機(jī)制使材料能夠?qū)崿F(xiàn)快速可逆的不透明轉(zhuǎn)換(ΔTlum = 78.3%),并可穩(wěn)定循環(huán)100次。與傳統(tǒng)熱致變色材料不同,該離子凝膠通過本征疏水性(接觸角>135°)、非揮發(fā)性和對多種基材的強(qiáng)粘附性,消除了封裝需求并保持高環(huán)境穩(wěn)定性。作為被動式智能窗,它能減少56.8%的太陽得熱,相比玻璃窗可降低室內(nèi)溫度10℃。在主動光學(xué)控制方面,圖案化間接焦耳加熱可實(shí)現(xiàn)曲面上的局部顯示,而通過離子傳導(dǎo)的全局焦耳自加熱(180 V交流電)則可創(chuàng)建可變形投影屏幕。為增強(qiáng)ATI的應(yīng)用潛力,未來需從以下兩方面深入研究:一是優(yōu)化非對稱結(jié)構(gòu)的成型工藝,以減輕模具面積和繁瑣制備過程對ATI大規(guī)模生產(chǎn)的限制;二是利用聚合物的可修飾性,持續(xù)提高ATI的環(huán)境魯棒性,特別是在超高溫度(超過100℃)、超低溫度(液氮溫度以下)耐久性以及復(fù)合惡劣環(huán)境(如強(qiáng)紫外輻照耦合高溫高濕)下的性能表現(xiàn)。這項(xiàng)研究有望填補(bǔ)剛性熱致變色材料與柔性系統(tǒng)之間的空白,為節(jié)能建筑和交互式顯示領(lǐng)域的自適應(yīng)光學(xué)系統(tǒng)提供了一個可擴(kuò)展的平臺。

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