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催化氧化技術是揮發性有機物(VOCs)污染治理的重要手段,但實際應用中,傳統催化劑在低溫(<200℃)條件下表面活性位點的給電子能力不足,對氧氣(O2)的活化能力有限,嚴重制約凈化效率。貴金屬納米顆粒雖具備良好的給電子特性,但活性位點利用率低;而高利用率的貴金屬單原子催化劑又電子密度不足。因此,如何設計材料活性位點結構,使其兼具高電子密度和高原子利用率,成為低溫催化降解VOCs的關鍵問題。
中國科學院地球環境研究所空氣凈化新技術團隊(AirPNT)提出了一種構筑零價鉑單原子的新路徑。研究團隊以富含晶格缺陷的超薄Co3O4納米片為載體,通過低溫氫氣還原策略成功實現了零價鉑單原子的穩定構筑。理論計算與多手段譜學表征顯示,與常規的高價鉑單原子相比,零價鉑單原子消除了部分氧配位,形成鉑與鈷強相互作用的局域結構,顯著優化金屬與載體間電子相互作用,使鉑單原子富集電子,增強了對O2的給電子能力。零價鉑單原子可將O2直接活化至高活性過氧態,而高價鉑單原子僅能將O2活化至活性更弱的超氧態(圖1)。以甲苯這種典型VOC污染物為例,零價鉑單原子在140 °C(甲苯降解率為90%對應的溫度)的轉化頻率較高價鉑單原子提升9.3倍(圖2)。機理研究表明,零價鉑單原子還改變了甲苯的吸附構型和反應路徑,使其降解產生的中間物種更易轉化,提升了催化劑穩定性(圖3)。
該成果近期在線發表于《自然·通訊》(Nature Communications)。研究得到國家自然科學基金(52400139)及黃土科學全國重點實驗室項目(SKLLQGZD2503)等的支持。
Li Rong, Huang Yu, Zhu Dandan, Zhang Hongna, Cao Leo N. Y., Cao Junji, Lee Shuncheng, Unleashing the power of zero-valent platinum single atoms for enhancing low-temperature oxygen activation. Nature Communications, 2026.
https://www.nature.com/articles/s41467-026-70170-3
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圖1. 氧氣活化機理
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圖2. 零價鉑單原子與高價鉑單原子的甲苯催化氧化性能對比
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圖3. 甲苯催化氧化機制
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