深度科學(xué)| Sargent院士Nat. Catal.: 酸性O(shè)ER催化劑智能設(shè)計(jì)

編者語：

“利用“混合加速”策略，在379次實(shí)驗(yàn)中發(fā)現(xiàn)7種高性能釕基催化劑，破解酸性水電解制氫關(guān)鍵難題。”

01

背景介紹

隨著全球碳中和進(jìn)程的加速，綠氫作為最具潛力的清潔能源載體，正迎來爆發(fā)式增長(zhǎng)。目前全球氫能年需求已超過9700萬噸，但其中99%仍通過化石燃料制取，伴隨大量碳排放。質(zhì)子交換膜水電解（PEMWE）技術(shù)能夠利用可再生能源將水高效轉(zhuǎn)化為綠色氫氣，被視為實(shí)現(xiàn)綠氫大規(guī)模應(yīng)用的關(guān)鍵路徑。

然而，PEMWE技術(shù)面臨一個(gè)核心瓶頸：其工作環(huán)境為強(qiáng)酸性條件，在此條件下能穩(wěn)定工作的析氧反應(yīng)（OER）催化劑極為有限。目前商用PEMWE系統(tǒng)完全依賴銥基催化劑，但銥是地殼中最稀有的元素之一，價(jià)格高昂（超過150美元/克），嚴(yán)重制約了電解槽的大規(guī)模部署。二氧化釕（RuO2）是一種有前景的替代品，成本較低且活性更高。但釕基催化劑在酸性環(huán)境中穩(wěn)定性差，運(yùn)行時(shí)釕會(huì)持續(xù)溶解，導(dǎo)致電池性能快速衰減。通過將釕與其他金屬形成多元金屬氧化物是提高穩(wěn)定性的有效策略，但可能的元素組合高達(dá)數(shù)百萬種，傳統(tǒng)“試錯(cuò)法”研發(fā)模式效率低下。

圖1. 質(zhì)子交換膜水電解（PEMWE）技術(shù)

2026年01月06日，加拿大多倫多大學(xué)Edward H. Sargent院士和Jason Hattrick-Simpers團(tuán)隊(duì)在Nature Catalysis期刊發(fā)表題為“Stable acidic oxygen-evolving catalyst discovery through mixed accelerations”的研究論文。開發(fā)了一種名為 “混合加速”（Mixed Acceleration, MA）的新方法，將人工智能與高通量實(shí)驗(yàn)深度結(jié)合，成功從浩渺的化學(xué)空間中快速鎖定高性能催化劑。該研究團(tuán)隊(duì)通過379次實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證，從龐大的釕基多元氧化物設(shè)計(jì)空間中，成功篩選出7種性能超越現(xiàn)有帕累托前沿的催化劑，其中最優(yōu)的Ru0.5Zr0.1Zn0.4Ox在10 mA cm?2下實(shí)現(xiàn)了194 mV的過電位，且釕溶解率比商用RuO2降低了12倍，為解決PEMWE技術(shù)瓶頸提供了新的解決方案。

圖2. 圖文總覽

02

圖文解析

1. MA工作流程：三級(jí)篩選模型

MA工作流程（圖3）的核心是三個(gè)層層遞進(jìn)的機(jī)器學(xué)習(xí)模型，這構(gòu)成了一個(gè)高效的“篩選漏斗”：

（1）第一級(jí)：合成預(yù)測(cè)模型

基于溶膠-凝膠法合成特點(diǎn)，預(yù)測(cè)哪些元素組合能夠成功形成凝膠，使用遷移學(xué)習(xí)技術(shù)，從材料數(shù)據(jù)庫提取元素特征，準(zhǔn)確率高達(dá)91%，這避免無效合成嘗試，將實(shí)驗(yàn)效率提升3倍以上。

（2）第二級(jí)：活性預(yù)測(cè)模型

預(yù)測(cè)哪些材料具有高析氧活性（過電位低于220 mV），僅選擇活性達(dá)標(biāo)材料進(jìn)入下一階段，避免不必要的穩(wěn)定性測(cè)試。

（3）第三級(jí)：穩(wěn)定性預(yù)測(cè)模型

創(chuàng)新性地結(jié)合實(shí)驗(yàn)描述符（XRD、XRF表征數(shù)據(jù)）與理論描述符，準(zhǔn)確預(yù)測(cè)釕溶解率，指導(dǎo)最終的重點(diǎn)驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)。

圖3.“混合加速”工作流程

2.高通量實(shí)驗(yàn)平臺(tái)：10 min完成一個(gè)樣品的全流程測(cè)試

研究團(tuán)隊(duì)構(gòu)建了自動(dòng)化實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)，實(shí)現(xiàn)并行處理50個(gè)樣品，定制模具可同時(shí)進(jìn)行60個(gè)樣品批量XRD/XRF測(cè)試，專用陣列反應(yīng)器，大幅縮短電化學(xué)快速篩選測(cè)試時(shí)間，該平臺(tái)將單個(gè)樣品的全流程測(cè)試時(shí)間從數(shù)天縮短至約10 min。研究團(tuán)隊(duì)通過五輪迭代實(shí)驗(yàn)，系統(tǒng)性地測(cè)試了“混合加速”方法在從包含釕和其他42種元素的廣闊化學(xué)空間中篩選高穩(wěn)定性釕基催化劑的有效性（圖4），五輪實(shí)驗(yàn)依次采用了不同的篩選策略：首輪建立初始三元體系數(shù)據(jù)集；次輪隨機(jī)選擇四元組合作為基線；第三輪依據(jù)專家直覺；第四輪由凝膠化和活性模型聯(lián)合指導(dǎo)；最后一輪則完全由完整的“混合加速”框架驅(qū)動(dòng)，從預(yù)測(cè)可合成且高活性的候選材料中進(jìn)一步篩選高穩(wěn)定性催化劑。在總共379次合成嘗試中，預(yù)測(cè)性凝膠化模型實(shí)現(xiàn)了91%的準(zhǔn)確率，而在其指導(dǎo)下的一輪實(shí)驗(yàn)，凝膠化成功率達(dá)到了100%。

圖4. 混合金屬氧化釕溶膠-凝膠合成法

3.性能突破：7種材料超越帕累托前沿

經(jīng)過五輪迭代實(shí)驗(yàn)（I1-I5），MA策略展現(xiàn)出顯著優(yōu)勢(shì)。I5輪發(fā)現(xiàn)的材料中位釕溶解率降至0.34%，較初始輪次提升約3倍，最佳材料Ru0.5Zr0.1Zn0.4Ox過電位194 mV，溶解率比RuO2低12倍。并且，7種材料成功突破原有帕累托前沿，實(shí)現(xiàn)活性與穩(wěn)定性的協(xié)同提升。

關(guān)鍵發(fā)現(xiàn)：鋅/鋯的穩(wěn)定化作用

（1）鋅在5種最優(yōu)材料中出現(xiàn)，顯著提升穩(wěn)定性

（2）鋯添加進(jìn)一步降低鋅的溶出，起到“穩(wěn)定劑的穩(wěn)定劑”作用

（3）堿性金屬（銣、銫）提升活性但損害穩(wěn)定性，揭示性能權(quán)衡關(guān)系

圖5. OER活性

4.機(jī)理深入：揭示“犧牲摻雜”穩(wěn)定機(jī)制

通過深入表征發(fā)現(xiàn)，新材料穩(wěn)定性提升源于獨(dú)特的“犧牲摻雜”機(jī)制：

（1）動(dòng)態(tài)重構(gòu)過程

鋅、鎳等摻雜元素在反應(yīng)初期部分溶出（>20%），此過程調(diào)控釕的局部配位環(huán)境，抑制過度氧化，鋯添加進(jìn)一步穩(wěn)定結(jié)構(gòu)，減緩重構(gòu)過程。

（2）電子結(jié)構(gòu)調(diào)控

XPS分析顯示穩(wěn)定性材料初始釕氧化態(tài)較低，反應(yīng)后Ru4+含量保持穩(wěn)定，避免活性位點(diǎn)損失，電化學(xué)阻抗證實(shí)活性表面積保持穩(wěn)定。特別是鋯的引入，不僅自身穩(wěn)定，還能減緩其他元素（如鋅）的溶出，并抑制釕氧化態(tài)在反應(yīng)過程中的劇烈變化，起到了穩(wěn)定催化劑整體結(jié)構(gòu)的關(guān)鍵作用。研究發(fā)現(xiàn)，由實(shí)驗(yàn)獲得的“加權(quán)普貝圖分解能”是預(yù)測(cè)穩(wěn)定性的最重要特征，它與釕溶出率呈正相關(guān)（圖6）。

圖6. OER穩(wěn)定性預(yù)測(cè)

03

總結(jié)

該研究成功開發(fā)并驗(yàn)證了“混合加速”這一創(chuàng)新工作流程，它通過分層模型將復(fù)雜的酸性析氧穩(wěn)定性挑戰(zhàn)分解為可管理的步驟——材料合成、析氧活性和析氧穩(wěn)定性預(yù)測(cè)，研究代表了AI驅(qū)動(dòng)材料發(fā)現(xiàn)領(lǐng)域的重要突破。其核心貢獻(xiàn)在于，通過融合高通量實(shí)驗(yàn)產(chǎn)生的實(shí)時(shí)數(shù)據(jù)與理論描述符，構(gòu)建了更貼近真實(shí)材料狀態(tài)的混合特征，從而有效地橋接了理論材料表征與實(shí)際催化性能之間的鴻溝。這種“實(shí)驗(yàn)引導(dǎo)計(jì)算”的新范式，為復(fù)雜材料體系的理性設(shè)計(jì)提供了可復(fù)制的技術(shù)路徑。

04

展望(巨人肩上前行)

1. 將當(dāng)前平臺(tái)擴(kuò)展至自主駕駛實(shí)驗(yàn)室，實(shí)現(xiàn)“設(shè)計(jì)-合成-測(cè)試-分析”全流程閉環(huán)優(yōu)化；

2. 利用超快光譜和原位表征技術(shù)，實(shí)時(shí)追蹤催化劑在工況下的動(dòng)態(tài)演化過程。

文獻(xiàn)信息

Yang Bai, Kangming Li, Ning Han, Jiheon Kim, Runze Zhang, Suhas Mahesh, Ali Shayesteh Zeraati, Brandon R. Sutherland, Kelvin Chow, Yongxiang Liang, Sjoerd Hoogland, Jianan Erick Huang, David Sinton, Edward H. Sargent & Jason Hattrick-Simpers, Stable acidic oxygen-evolving catalyst discovery through mixed accelerations, Nature Catalysis, 2026, https://doi.org/10.1038/s41929-025-01463-x.

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