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Tuning Terminal Groups of Hole-Selective Materials to Suppress Nonradiative Recombination in Inverted Perovskite Solar Cells
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圖 1:(a) 空穴選擇材料(HSMs)的化學結構;(b) HSMs 的靜電表面電勢;(c) HSMs 在氰基乙烯基膦酸(CPA)側的最大靜電勢(φmax)和偶極矩;(d) HSMs 的循環伏安曲線;(e) HSMs 的光學帶隙(Eg)和最高占據分子軌道(HOMO)能級。
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圖 2:(a) 光致發光實驗的示意圖;(b) 不同 HSM / 鈣鈦礦 / C60 堆疊結構的隱含開路電壓或準費米能級分裂(QFLS)值;(c)(e) 1.53 eV 和 1.72 eV 鈣鈦礦樣品的光致發光衰減曲線;(d)(f) 不同 HSMs 對應的 1.53 eV 和 1.72 eV 鈣鈦礦樣品的光致發光量子產率(PLQY)和肖克利 - 里德 - 霍爾(SRH)壽命趨勢;(g)(h) 1.53 eV 和 1.72 eV 鈣鈦礦樣品的非輻射復合損失。
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圖 3:(a) 不同 HSMs 的表面電勢開爾文探針力顯微鏡(KPFM)圖像;(b) 不同 HSMs 的表面接觸電勢差(CPD);(c)(d) 不同 HSMs 和鈣鈦礦薄膜的二次電子截止區和價帶區紫外光電子能譜(UPS);(e) 基于 UPS 測量值的鈣鈦礦和 HSMs 價帶邊位置示意圖,EVac 代表真空能級。
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圖 4:(a)(b) 1.53 eV 和 1.72 eV 鈣鈦礦的能級偏移與 QFLS 值統計圖;(c)-(e) 三種代表性場景的能級示意圖:正偏移、正偏移減小(接近對齊)和負偏移;(f) 模擬所用的器件結構;(g) 偏壓約 1.0 V 時,不同能級偏移下 HSM / 鈣鈦礦界面的界面電荷密度(包括電子和空穴密度)及器件內界面復合電流密度;(h) 正偏移情況下的模擬 QFLS。
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圖 5:(a)(c) 基于不同 HSMs 的 1.53 eV 和 1.72 eV 鈣鈦礦太陽能電池(PSCs)的電流密度 - 電壓(J-V)特性光伏參數統計;(b) 基于 MePA-CPA 的最優 1.53 eV PSCs 的 J-V 曲線;(d) 基于 Me/HPA-CPA 的最優 1.72 eV PSCs 的 J-V 曲線;(e) 基于 MePA-CPA 的 1.53 eV PSC 的連續最大功率點(MPP)跟蹤;(f) 基于 Me/HPA-CPA 的 1.72 eV PSC 的連續 MPP 跟蹤。
能級對齊對開路電壓的影響比深缺陷密度更為關鍵,且實現界面能級的精確控制與偏移量的精準測量評估存在挑戰。團隊設計合成了六種基于氰基乙烯基膦酸(CPA)錨定基團的空穴選擇材料(HSMs),僅改變三苯胺上的端基調控其電子給體能力,進而系統調節 HSMs 的價帶最大值(VBM),以此探究空穴選擇層與鈣鈦礦之間的 VBM 偏移對非輻射復合損失的影響。
結果顯示,器件在MePA-CPA 界面下達到 26.88% 的光電轉換效率(PCE),開路電壓(VOC)為 1.204 V,填充因子(FF)為 86.30%,基于 1.72 eV 鈣鈦礦的器件在 Me/HPA-CPA 界面下 PCE 為 21.87%,VOC 為 1.316 V;穩定性測試中,1.53 eV 鈣鈦礦器件在氮氣氛圍下連續 MPP 跟蹤 1000 小時后仍保留 90% 的初始效率,1.72 eV 鈣鈦礦器件連續光照 800 小時后維持約 80% 的初始效率;
此外,正能級偏移減小能顯著抑制非輻射復合,而負能級偏移會引發大量非輻射復合損失,驗證了能級對齊對器件性能的關鍵作用。
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