液體高次諧波產(chǎn)生裝置 | 進(jìn)展

高次諧波產(chǎn)生是實(shí)現(xiàn)極紫外阿秒光源的關(guān)鍵技術(shù)，也是探測(cè)物質(zhì)內(nèi)部電子動(dòng)力學(xué)的重要工具。目前研究多集中于氣體和固體體系，而液體體系因其兼具氣體自更新能力和固體高密度的獨(dú)特優(yōu)勢(shì)，正成為超快科學(xué)的前沿方向。然而，液體作為高度無(wú)序的凝聚態(tài)體系，難以沿用氣體或固體的理論框架，實(shí)驗(yàn)與理論研究面臨挑戰(zhàn)。

在這一背景下，中國(guó)科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國(guó)家研究中心超快物質(zhì)科學(xué)中心的張鵬舉研究團(tuán)隊(duì)，成功研制出一套專門用于液體體系的高次諧波產(chǎn)生與探測(cè)綜合實(shí)驗(yàn)裝置。該系統(tǒng)由超快激光系統(tǒng)、微米級(jí)液膜射流系統(tǒng)和高分辨極紫外光譜儀組成。通過(guò)兩股微液流對(duì)撞技術(shù)，在真空中制備出厚度僅為微米級(jí)、可長(zhǎng)期穩(wěn)定運(yùn)行的自更新液體平面靶。利用該平臺(tái)，研究團(tuán)隊(duì)以異丙醇、乙醇和液體水為研究對(duì)象，成功觀測(cè)到清晰的極紫外波段高次諧波信號(hào)，最高光子能量達(dá)到20電子伏特，并通過(guò)對(duì)比實(shí)驗(yàn)，排除了氣相的貢獻(xiàn)。

為進(jìn)一步揭示液體中超快電子動(dòng)力學(xué)，團(tuán)隊(duì)集成了非共線泵浦-探測(cè)馬赫-曾德爾干涉系統(tǒng)，首次實(shí)現(xiàn)了對(duì)液體異丙醇高次諧波信號(hào)的時(shí)間分辨測(cè)量。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，當(dāng)泵浦光與探測(cè)光時(shí)間重疊時(shí)，諧波信號(hào)顯著抑制，隨后在數(shù)百飛秒至數(shù)皮秒內(nèi)逐漸恢復(fù)。通過(guò)雙指數(shù)衰減模型分析，研究人員解析出電子弛豫包含快速（約250-300飛秒）和慢速（數(shù)皮秒量級(jí)）兩個(gè)過(guò)程，分別對(duì)應(yīng)電子-空穴散射退相干效應(yīng)和激發(fā)態(tài)載流子熱化引發(fā)的絕緣體-金屬相變。

圖 (a)液相高次諧波實(shí)驗(yàn)裝置示意圖與(b)異丙醇時(shí)間分辨高次諧波譜

該研究不僅驗(yàn)證了液體作為高亮度極紫外光源的潛力，更構(gòu)建了兼具高次諧波產(chǎn)生與瞬態(tài)吸收光譜功能的雙模態(tài)超快探測(cè)平臺(tái)，為研究溶液環(huán)境中的溶劑化效應(yīng)、電荷轉(zhuǎn)移、化學(xué)鍵演變及電子-聲子耦合等過(guò)程提供了新手段，將在物理化學(xué)、生物分子動(dòng)力學(xué)和能源材料等交叉領(lǐng)域發(fā)揮重要作用。相關(guān)研究成果以“A liquid-phase high-order harmonic generation apparatus for investigating ultrafast dynamics in liquids”為題，發(fā)表于儀器科學(xué)權(quán)威期刊《Review of Scientific Instruments》。中國(guó)科學(xué)院物理研究所/松山湖材料實(shí)驗(yàn)室博士后趙文超、華南師范大學(xué)碩士研究生錢澤鵬為共同第一作者，張鵬舉特聘研究員為通訊作者。研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金、綜合極端條件實(shí)驗(yàn)裝置、松山湖材料實(shí)驗(yàn)室和中國(guó)科學(xué)院等項(xiàng)目的支持。

編輯：冰糕